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(19)国家知识产权局 (12)发明 专利申请 (10)申请公布号 (43)申请公布日 (21)申请 号 202111627603.0 (22)申请日 2021.12.28 (71)申请人 国联汽车动力电池研究院有限责任 公司 地址 101407 北京市怀柔区雁栖经济开发 区兴科东大街1 1号 申请人 中汽创智科技有限公司 (72)发明人 柏祥涛 刘张波 杨容 魏潇博  弓胜民 王刘振 史碧梦 王建涛  (74)专利代理 机构 北京路浩知识产权代理有限 公司 11002 专利代理师 李梦楠 (51)Int.Cl. H01M 4/36(2006.01) H01M 4/62(2006.01)H01M 10/42(2006.01) H01M 10/0525(2010.01) (54)发明名称 一种固态电池用高压实复合正极材料及其 制备方法与应用 (57)摘要 本发明涉及锂离子电池技术领域, 尤其涉及 一种固态电池用高压实复合正极材料及其制备 方法与应用。 本发明研究发现, 使用一种特定粒 径分布的电解质材料对正极材料进行包覆处理, 能够改善正极材料与固体电解质材料的固固接 触, 并提升其压实密度; 通过将包覆材料与其他 一种或多种特殊粒径分布的固体电解质材料进 行复配, 能够进一步改善固固接触、 进一步提升 其压实密度, 进而获得具有更高压实密度和性能 的固态电池用复合正极材料。 本发 明的复合正极 材料组成简单, 原料易得, 制备方法简单, 生产成 本低, 同时具有较好的稳定性, 可解决传统正极 材料作为高性能全固态锂二次电池电解质的实 际应用问题。 权利要求书2页 说明书7页 附图1页 CN 114520317 A 2022.05.20 CN 114520317 A 1.一种复合正极材料, 其特征在于, 其包含正极材料C、 固体电解质材料S1、 固体电解质 材料S2和固体电解质材 料S3; 其中, 上述四种材 料的粒径分布满足如下关系: 电解质: 1.2≤D(S1)90/D(S1)50≤5.0, 1.6≤D(S2)90/D(S2)50≤2.3, 1.1≤D(S3)90/D (S3)50≤1.4; 正极材料与固体电解质材料1: 10≤D(C)50/D(S1)50≤100, 5.0≤D(C)50/D(S1)90≤ 33; 正极材料与固体电解质材料2: 1.0≤D(C)50/D(S2)50≤10, 2.0≤D(C)50/D(S2)90≤ 5.0; 正极材料与固体电解质材料3: 1.5≤D(C)50/D(S3)50≤3.5, 1.3≤D(C)50/D(S3)90≤ 2.5; 各代号含义如下: 2.根据权利要求1所述的复合正极材料, 其特征在于, 60%≤(a+b)/(a+b+c+ d)<100%, 0<c/(a+b+c+d)≤10%, 0 ≤d/(a+b+c+d)≤10%; 优选地, 85%≤(a+b)/(a+b+c+d)<100%, 0<c/(a+b+c+d)≤7%, 0≤d/(a+b+c+d)≤ 4%。 3.根据权利要求1所述的复合 正极材料, 其特征在于, 0 <b/(a+b)≤20%; 优选地, 0 <b/(a+b)≤15%。 4.根据权利要求1 ‑3任一项所述的复合正极材料, 其特征在于, 所述正极材料C选自磷 酸铁锂、 锰酸锂、 钴酸锂、 三元正极材 料中的一种或几种; 和/或, 所述 固体电解质材料S1、 固体电解质材料S2和固体电解质材料S3各自独立地选 自卤化物、 氧化物、 硫化物中的一种或几种。 5.根据权利要求1 ‑4任一项所述的复合正极材料, 其特征在于, 所述固体电解质材料S1 均匀包覆在所述 正极材料C的表面。 6.权利要求1 ‑5任一项所述的复合 正极材料的制备 方法, 其特 征在于, 包括如下步骤: (1)将正极材料C和固体电解质材料S1按比例称量, 而后将所述 固体电解质材料S1均匀 包覆在所述 正极材料C的表面, 得中间 品I; (2)将所述中间品I、 固体电解质材料S2和固体电解质材料S3按比例称量, 而后混合均 匀, 得中间 品II; (3)将所述中间 品II进行热处理。 7.根据权利要求6所述的制备方法, 其特征在于, 步骤(1)中, 所述包覆的方式为湿法包 覆或干法包覆;权 利 要 求 书 1/2 页 2 CN 114520317 A 2和/或, 步骤(2)中, 所述混合的方式为干法混合或湿法混合; 和/或, 步骤(3)中, 所述热处理的温度为200 ‑350℃, 时间为3 ‑48h; 所述热处理优选在 惰性气体的保护下进行。 8.权利要求1 ‑5任一项所述的复合 正极材料在固态电池中的应用。 9.一种正极层, 其特 征在于, 其由权利要求1 ‑5任一项所述的复合 正极材料制备而成。 10.一种全固态锂二 次电池, 包括正极层、 负极层及固态电解质层, 其特征在于, 所述正 极层为权利要求9所述的正极层。权 利 要 求 书 2/2 页 3 CN 114520317 A 3

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