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(19)中华 人民共和国 国家知识产权局 (12)发明 专利申请 (10)申请公布号 (43)申请公布日 (21)申请 号 202111555486.1 (22)申请日 2021.12.17 (71)申请人 宁波杉杉新材料科技有限公司 地址 315177 浙江省宁波市海曙区望 春工 业园区聚才路1号 (72)发明人 李慧欣 何坤 马坤 孙文婷 吴志红 (74)专利代理 机构 上海弼兴律师事务所 31283 代理人 倪丽红 邹玲 (51)Int.Cl. C01B 32/205(2017.01) H01M 4/587(2010.01) H01M 10/0525(2010.01) (54)发明名称 一种含氮人造石墨负极材料及其制备方法、 应用和电池 (57)摘要 本发明公开了一种含氮人造石墨负极材料 及其制备方法、 应用和电池。 该含氮人造石墨负 极材料的制备方法, 其包括如下步骤: S1、 将 含氮 有机碳源与人造石墨骨料前驱体A按质量比为(1 ~10):100进行均匀混料, 制得前 驱体B; S2、 对所 述前驱体B进行煅烧热处理即可; 所述煅烧热处 理的升温速率为2~ 3℃/min; 所述煅烧热处理的 温度为500~1100℃。 采用本发明的制备方法制 得的含氮人造石墨负极材料在保证高能量密度 的同时, 传送速率得到充分提升, 结合位点得到 充分改善, 实现了高能量密度和高倍率性能的效 果。 权利要求书2页 说明书10页 附图1页 CN 114195144 A 2022.03.18 CN 114195144 A 1.一种含氮人造石墨负极材 料的制备 方法, 其特 征在于, 其包括如下步骤: S1、 将含氮有机碳源与人造石墨骨料前驱体A按质量比为(1~10):100进行均匀 混料, 制得前驱体B; S2、 对所述前驱体B进行煅烧热处理即可; 所述煅烧热处理的升温速率为2~3℃/min; 所述煅烧热处 理的温度为5 00~1100℃。 2.如权利要求1所述的含氮人造石墨负极材料的制备方法, 其特征在于, S1中, 所述含 氮有机碳源为尿素、 三聚氰胺、 氨基酸、 聚酰亚胺、 聚苯胺和聚乙烯 吡咯烷酮 中的一种或多 种; 和/或, S1中, 所述人造石墨骨料 前驱体A的Dv5 0为9~18 μm; 和/或, S1中, 所述人造石墨骨料前驱体A通过如下步骤制得: 将人造石 墨骨料与硬碳包 覆剂的混合物进行炭化即可; 和/或, S1中, 所述含氮有机碳源和所述人造石墨骨料 前驱体A的质量比为(1~5):10 0; 和/或, S2中, 所述煅烧热处 理温度为6 00℃或800℃。 3.如权利要求1所述的含氮人造石墨负极材料的制备方法, 其特征在于, S1中, 所述含 氮有机碳源为 三聚氰胺和/或氨基酸, 例如三聚氰胺; 和/或, S1中, 所述人造石墨骨料 前驱体A的Dv5 0为9~13 μm, 例如12.7 μm; 和/或, S1中, 所述含氮有机碳源和所述人造石 墨骨料前驱体A的质量比为(1~3):100, 例如1:10 0、 2:100或3:100; 和/或, S2中, 所述煅烧热处 理温度为6 00℃或800℃。 4.如权利要求1所述的含氮人造石墨负极材料的制备方法, 其特征在于, S1中, 所述含 氮有机碳源和所述人造石墨骨料前驱体A的均匀混料方法为固相混料法和液相混料法, 较 佳地为液相混料法; 当均匀混料方法为液相混料法时, 所述含氮有机碳源较佳地以含氮有机碳源溶液的形 式存在; 所述含氮有机碳源 溶液的溶剂 较佳地为甲醇; 所述均匀混料的转速较佳地为 100~ 1000rad/min, 例如500rad/min; 所述均匀混料时间较佳地 为5~30min, 例如20mi n; 当均匀混料方法为固相混料法时, 所述均匀 混料的转速较佳地为50~300rad/min, 更 佳地为100~200rad/min, 例如200rad/min; 所述均匀 混料时间较佳地为30~90min, 例如 60min; 和/或, S1中, 所述前驱体B的Dv50为9~18 μm, 较佳地为9~15μm, 例如12.9 μm、 13.5 μm、 13.9 μm、 14.5 μm或14.6 μm; 和/或, S2中, 所述煅烧热处 理的恒温时间为180~720mi n, 较佳地 为360min; 和/或, S2中, 所述煅烧热处 理的气氛为氮气; 和/或, S2中, 所述煅烧热处理过程还包括降温的后处理, 所述降温后的温度较佳地为 20~25℃。 5.如权利要求2所述的含氮人造石墨负极材料的制备方法, 其特征在于, 所述人造石墨 骨料与所述硬碳包覆剂的质量比为10 0:(1~15), 较佳地 为100:(1~10), 例如10 0:5; 和/或, 所述人造石墨骨料的Dv5 0为7~15 μm, 较佳地 为7~13 μm, 例如8.5 μm; 和/或, 所述人造石墨骨料通过如下步骤制得: 原料焦经粉碎 处理得到物料a, 所述物料 a经整形分级处理得到物料b; 所述物料b经热 处理得到物料c; 所述物料c经石墨化处理得到权 利 要 求 书 1/2 页 2 CN 114195144 A 2物料d; 将所述物料d进行混料、 筛分处 理, 即可; 和/或, 所述硬碳包覆剂的种类为煤焦油; 和/或, 所述煤焦油的结焦值 为10~20%, 较佳地 为15%~17%, 例如16%; 和/或, 所述煤焦油的闪点 为60~100℃, 较佳地 为85~95℃, 例如90℃; 和/或, 所述煤焦油的灰分<0.2%, 较佳地<0.1%; 和/或, 所述混合物在融合机中混合而成; 所述融合机 的转速较佳地为100~1000rad/ min, 例如500rad/min; 所述融合机的混料时间较佳地 为5~30min, 例如20mi n; 和/或, 所述炭化的气氛为氮气; 和/或, 所述炭化升温速率为1.0~4.0℃/min, 例如2.0℃/min或2.5℃/min, 较佳地为 2.5℃/mi n; 和/或, 所述炭化温度为80 0~1500℃, 较佳地 为1000~1300℃, 例如10 50℃; 和/或, 所述炭化时间为6 0~720mi n, 较佳地 为180~3 60min, 例如240mi n; 和/或, 所述炭化过程还 包括降温的后处 理, 所述降温后的温度较佳地 为20~25℃。 6.如权利要求5所述的含氮人造石墨负极材料的制备方法, 其特征在于, 所述原料焦为 石油焦, 较佳地 为石油系针 状焦; 和/或, 所述整形分级的次数至少为两次, 例如两次、 三次, 更 佳地为三次; 和/或, 所述物料b的Dv5 0为8~9 μm, 例如8.5 ±0.3 μm; 和/或, 所述物料b经 热处理的温度为3 00~900℃, 较佳地 为400~800℃, 例如6 50℃; 和/或, 所述物料b经 热处理的保温时间为3 00~400min, 例如360min; 和/或, 所述石墨化的温度为26 00℃~3300℃, 较佳地 为2800℃~3300℃, 例如280 0℃; 和/或, 所述筛分处 理的目数为3 00~450目, 例如3 50目。 7.一种含氮人造石墨负极材料, 其特征在于, 其采用权利要求1~6中任一项所述的含 氮人造石墨负极材 料的制备 方法制得。 8.如权利要求7所述的含氮人造石墨负极材料, 其特征在于, 所述含氮人造石墨负极材 料的中值粒径Dv50为9~15 μm, 例如12.6 μm、 13.0 μm、 13.1 μm、 13.3 μm、 13.4 μm、 14.0 μm或14.2 μm。 9.一种如权利要求7或8所述的含氮人造石墨负极材 料在锂离 子电池中的应用。 10.一种锂离 子电池, 其负极材 料为如权利要求7或8所述的含氮人造石墨负极材 料。权 利 要 求 书 2/2 页 3 CN 114195144 A 3
专利 一种含氮人造石墨负极材料及其制备方法、应用和电池
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